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研究进展

研究进展

贾瑜教授课题组在Journal of Materials Chemistry A上发表关于双原子三功能NOxRR电催化剂筛选策略的研究成果

来源: 河南大学纳米科学与材料工程学院    日期:2022-04-05   浏览次数:

近日,贾瑜教授课题组的研究成果《An efficient screening strategy towards multifunctional catalysts for the simultaneous electroreduction of NO3, NO2 and NO to NH3Journal of Materials Chemistry A (2022, DOI: 10.1039/D2TA00192F)杂志上发表。该杂志影响因子为12.732JCR分区一区,文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/TA/D2TA00192F



图. 基于关键质子化过程,筛选能够同时还原NO3NO2NONH3的三功能电催化剂流程图。


目前,电催化还原NO3(NO3RR),NO2(NO2RR)NO(NORR)正受到研究者们的广泛关注,这类反应不仅可以去除污染物NOx(x = 1,2,3)还可以制取有价值的NH3,是替代传统Haber-Bosch方法或电催化N2NH3的潜在方法。值得注意的是,NO3NO2离子通常并存于受污染的地下水、湖泊和沿海水域等废水中,其中也包括来自微生物反硝化作用生成的NO。因此,发展能够同时还原NOxNH3(NOxRR)的三功能电催化剂用于制NH3将会更高效。

NO质子化过程是NO3RRNO2RR反应的必经之路,结合NORR的关键加氢反应步,该工作提出了一种重点关注NORR关键质子化反应步的筛选策略(如图)。以金属二聚体嵌入到氮掺杂石墨烯构成的双原子催化剂(M1M2@NG)为例,首先利用第一性原理方法从28M1M2@NG候选体系中成功地筛选出对NORR具有最高电催化活性的催化剂(Cu2@NG),再通过计算证明其对NO3RRNO2RR也具有高电催化活性。基于微观机制分析,得到一个不需要进行理论计算的催化活性描述符,即金属原子二聚体的d轨道价电子数。根据这个简单的描述符,在具有较多d轨道价电子数目的4d5d后过渡金属基双原子催化剂中利用提出的策略进行筛选验证,发现Ag2@NG也是一种高活性三功能NOxRR电催化剂。第二轮筛选测试证明提出的策略和催化活性描述符的有效性。

最近,实验上也已发现一些高催化活性的双功能NO2RRNO3RR电催化剂,如Rux@POC[CCS Chem., DOI: 10.31635/ccschem.022.202101756 (2022)],以及三功能(NORR,NO2RRNO3RR)CuFe-CP电催化剂[Chem Catal., 2, 622 (2022)]。此外,该工作提出的筛选三功能NOxRR电催化剂策略省时省力,不需要计算所有反应步的吉布斯自由能。因此,该工作具有重要的理论指导意义与潜在的科学应用价值。

特种功能材料教育部重点实验室吕鹏博士为论文第一作者,实验室马东伟教授和贾瑜教授为文章共同通讯作者,本工作得到了国家自然科学基金和河南省高校重点科研项目的支持。


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