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研究进展

研究进展

贾瑜教授课题组在Journal of Materials Chemistry A发表关于单原子空位限域催化的研究成果并入选Hot Papers

来源: 河南大学纳米科学与材料工程学院    日期:2022-08-19   浏览次数:

近日,贾瑜教授课题组研究成果Confinement catalysis of the single atomic vacancy assisted with aliovalent ion doping enabled efficient NO electroreduction to NH3Journal of Materials Chemistry A杂志上发表,并被期刊选为Hot Papers。该杂志影响因子为14.51JCR分区一区。文章链接:https://doi.org/10.1039/D2TA04006A

受限催化的独特作用在很多重要催化反应中受到特别重视,尤其是在催化转化小分子(CO、CO2、O2、H2O)为高附加值化学品方面得到了广泛关注。受限催化主要是指利用受限空间促进的高效催化过程。传统上所采用的受限空间主要包括二维覆盖层、二维材料之间的范德华间隙、一维纳米管中的通道或多孔材料中的零维空间。另一方面,单原子空位可以归类为零维点缺陷。通常,材料表面的单原子空位会导致低配位的金属位点暴露出来,而这些金属位点可以作为稳定和高效的活性位点。由于暴露的金属阳离子通常位于材料的次表层,在这种情况下,可以认为埃尺寸的单原子空位为金属活性位点提供一个受限的空间。然而,尽管单原子空位作为催化活性位在催化中有广泛应用,但是据我们所知单原子空位受限催化很少受到关注。

电催化一氧化氮(NO)还原合成氨(NH3反应(NORR)既可以有效去除有毒有害大气污染物NO,还可绿色合成NH3。然而,NORR反应过程中N-N键的耦合和N原子的扩散将会导致N2ON2等副产物的产生,严重降低NH3的合成效率。在前期工作的基础上J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 9707-9716;Nanoscale, 2022, 14, 10862-10872;Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 25263,在此,马东伟副教授、贾瑜教授等以过渡金属掺杂1H-MoS2催化NORR为典型深入系统研究了单原子受限催化助以异价离子掺杂在优化反应路径、增强反应选择性和提高反应活性等方面的独特作用。

该研究不仅为NONH3的直接转化提供了一种新策略,更重要的是将限域催化的概念扩展到埃尺寸的单原子空位体系。


1:(a)在单原子空位的受限空间中NORR反应路径的示意图;

(b)过渡金属掺杂1H-MoS2的两种典型构型和所考虑的掺杂元素。


材料学院博士后赫丙玲为论文第一作者,马东伟副教授和贾瑜教授为文章共同通讯作者,本工作得到了国家自然科学基金、河南省教育厅和河南省高校重点科研项目的支持。


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