与具有高效率、高稳定性的红色和绿色QD-LED相比,蓝色QD-LED,特别是纯蓝光QD-LED的性能依然不能满足产业化的要求,阻碍了全色QD-LED技术的商业化应用。蓝色QD-LED存在相当大的空穴注入势垒,导致器件内部载流子注入不平衡,空穴堆积和电子泄漏相对红绿色更为严重,严重制约蓝色QD-LED的效率和稳定性提升。针对上述问题,河南大学申怀彬教授与中国科学技术大学樊逢佳教授再再再次联手合作,研究团队提出了界面空穴梯度转移的“空穴积累管控”策略,通过抗氧化还原反应缓冲层的引入,转移空穴积累风险的同时降低了电子泄露,即通过在HTL和QD层之间引入一层抗氧化层PBO,以提高载流子注入平衡及减缓HTL的损坏,实现在100 cd m-2初始亮度下T50寿命超过41,000 h的纯蓝光QD-LEDs ,效率达到23.0 %。研究成果以“Stable and Efficient Pure Blue Quantum-Dot LEDs Enabled by Inserting an Anti-oxidation Layer”为题,发表在《Nature Communications》期刊上(DOI:10.1038/S41467-024-44894-Z)。
河南大学博士研究生张文静、中科大博士研究生李波、南昌航空大学研究生常春为共同第一作者;河南大学陈斐博士、中科大樊逢佳教授、河南大学申怀彬教授为共同通讯作者。
在本项研究中,通过在QD/HTL界面处引入具有高电化学稳定性的PBO抗氧化层以提高HTL的稳定性,减缓因空穴堆积造成的HTL损伤。且 PBO抗氧化层的价带能级位于QD和HTL之间,可以有效的减少空穴注入势垒,提高空穴注入并减少载流子在HTL界面的累积(图1)。 PBO的引入使器件内部空穴注入更为有效,漏电流得到很好的抑制,减少因空穴堆积造成的器件退化。
图1. 引入PBO抗氧化层的优点
基于上述结构设计,基于PBO的蓝色QD-LED器件具有更加平衡的电荷注入,器件效率和稳定性得到了较好的提升,具有良好的循环稳定性(图2)。于1000 cd m-2初始亮度下T95寿命为87 h,100 cd m-2初始亮度下的T50工作寿命达到了41,022 h,这是迄今为止所报道的寿命最长的纯蓝色QD-LED。
图2. 蓝色QD-LED器件稳定性表征
研究人员通过C-V和EA等表征手段测试器件在不同工作时间的内部电荷分布和电场变化,证明器件退化是由于TFB层损坏,且这种损坏在电场消失后也不能得到恢复。PBO的稳定性较好,在引入PBO之后降低了TFB的损坏,进而使器件效率和寿命得到显著提升(图3)。
图3. 蓝色QD-LED性能增强机制表征
该研究首次提出了使用抗氧化空穴过渡吸收层提升HTL稳定性这一策略,明确了蓝色器件退化的主要原因,为提高电荷平衡、实现高效率和高稳定性的蓝色QD-LED提供了新思路,加速了蓝色QD-LED的发展。
该研究得到国家自然科学基金委-区域创新发展联合基金、科技部重点研发计划、河南大学青年科研团队项目等项目的支持。