量子点(QD)中高能激子的发光有助于实现基于单一组分的多色显示或白光显示,具有极大的应用潜力。然而,高能激子的热弛豫过程远快于发光过程,且在热平衡状态下的占据率和振子强度不足,因此难以获得明显的高能级激子发光。
为解决这一问题,河南大学申怀彬教授与中国科学技术大学樊逢佳教授合作,在闪锌矿-纤锌矿复合结构CdZnSe量子点发光二极管(QD-LED)结构中实现了热平衡状态下的高能激子的强电致发光。闪锌矿-纤锌矿复合结构量子点中,原本简并的轻空穴与重空穴发生劈裂,轻空穴形成的高能激子与重空穴形成的基态激子在热平衡下同时发光,其强度比例遵循玻尔兹曼分布和相对振子强度的乘积;在电致激发的情况下,轻空穴激子与重空穴激子受到的电场效应影响程度不同,轻空穴激子的相对振子强度进一步提高,从而仅需较低的电流密度(<2.5 A cm-2)与平均电子浓度(每个量子点中平均电子<0.35),即可有效实现高能激子的电致发光,其光强占比最高可达基态发光的80%。相关研究成果以“Strong high-energy exciton electroluminescence from the light holes of polytypic quantum dots”为题,发表在《Nature Communications》杂志上(https://doi.org/10.1038/s41467-024-50432-8)。
中科大博士研究生王邢峙、河南大学博士研究生高岩、北京理工大学博士研究生刘校楠为共同第一作者;河南大学申怀彬教授,中科大樊逢佳教授为共同通讯作者。
图一:CdZnSe量子点中的多型结构
图二:轻重空穴的劈裂与热平衡。
图三:高能轻空穴激子的发光
图四:高占比轻空穴发光的来源
在过去的研究中,高能级激子的发光依赖于大量载流子注入导致的基态饱和。在本研究中,我们借助研究团队设计的电激发瞬态吸收系统,对QD-LED中的载流子数量进行了分析。结果表明,即使在10 V的电压下,平均每个量子点中的电子数量仍不会大于0.35个,更达不到基态空穴的饱和。此外,轻重空穴的有效质量不同,在同样的外电场下,受到电场效应的影响程度不同,轻空穴在外电场下振子强度的减少程度小于重空穴,从而导致电致激发下,轻空穴激子的相对振子强度上升,实现了低注入,高占比的轻空穴发光。这项工作为开发高性能白光光源和多色光源打开了一扇大门。